Over de jeugd van Gerard Zerbolt van Zutphen is weinig bekend. We komen pas wat meer over hem te weten vanaf het moment dat hij, naar de mededeling van zijn oudste biograaf en medebroeder Thomas van Kempen, ‘buitenlandse scholen’ bezocht. Met ‘buitenlandse scholen’ zijn enkele Latijnse scholen bedoeld, vermoedelijk die van Praag of Parijs. Rond 1384 werd Gerard toegelaten tot de beroemde St.-Lebuinusschool te Deventer, een stad die door het optreden van Geert Grote (1340-1384) en diens opvolger Florens Radewijns (1350-1400) het brandpunt was van een nieuwe spirituele beweging: de Moderne Devotie. Hier, in het gevolg van Geert Grote, begon hij zijn devote leven van studie, meditatie en gebed. Zijn interesse ging het meeste uit naar theologie en canoniek recht. Eenmaal woonachtig in het Heer-Florenshuis van Florens Radewijns, werd hij aangewezen als bibliothecaris en kopiist, wat goed aansloot bij zijn liefde voor de boeken. Voor de rest van zijn leven bleef Gerard in Deventer, met uitzondering van het pestjaar 1398 waarin hij zich met zijn broeders terugtrok in Amersfoort. Op de terugweg van een overleg in Dikninge (Drenthe) in december van datzelfde jaar overleed Gerard op een tussenstop te Windesheim, waarschijnlijk aan de gevolgen van een plotselinge pestaanval. Hij werd slechts 31 jaar oud.
Gerard genoot in de kring van de broeders groot aanzien. Als priester, adviseur en liefhebber van spirituele geschriften zette hij zich in voor de spirituele groei van zijn medebroeders. Door zijn voorbeeldig en ingetogen gedrag, zijn gesprekken en zijn aansporingen gold hij als ‘zuil van het huis’. Zijn plichtsbesef vertaalde zich ook in een aantal geschriften, waarvan De Reformatione virium anime (Over de hervorming van de krachten van de ziel) en De spiritualibus ascensionibus (Over de geestelijke opklimmingen) de bekendste zijn. Deze geschriften hebben een grote invloed uitgeoefend op het denken en schrijven van de moderne devoten. Zij zijn wijd verspreid, in de volkstaal vertaald en op het eind van de 15de eeuw verschillende malen in druk verschenen. Ook buiten de Moderne Devotie zijn deze werken gelezen door figuren als Jan Brugman en vertegenwoordigers van de Reformatie, waaronder Luther, die positief spreekt over het werk van Zerbolt.
De twee hoofdwerken van Gerard zijn eigenlijk handboeken voor het religieuze leven. Sterk georiënteerd op de bijbel, de kerkvaders en een groot aantal andere Middeleeuwse auteurs, vormen zij een systematische uiteenzetting over allerhande theoretische en praktische aspecten van het religieuze leven. Het doel is een spirituele hervorming op basis van zelfonderzoek, geestelijke oefeningen en de navolging van Christus. Door deze gerichtheid op spirituele groei teneinde het volmaakte leven te realiseren, belichamen ze op voorbeeldige wijze de geest en de spiritualiteit van de Moderne Devotie.
Zerbolts engagement met de devote levenswijze komt verder tot uitdrukking in enige sterk apologetisch getinte werken. Ook deze zijn van bijzonder belang geweest voor het voortbestaan van de Moderne devotie. Bekend is De libris teutonicalibus (Over volkstalige boeken), waarin Zerbolt zich krachtig verzet tegen aanklagers die menen dat leken (waaronder de broeders!) de Heilige Schrift en andere geestelijke boeken niet in de volkstaal zouden mogen lezen. Het is leken daarentegen aanbevolen deze boeken te lezen of te horen lezen, want ze zijn geschreven in een toegankelijke taal en ze bevatten niet teveel theologische spitsvondigheden.
Tot in de laatste jaren van zijn leven zette Gerard zich intensief in voor de verdediging van de Deventer broeders tegen aanklachten van buiten, waarin de orthodoxie en wettelijkheid van de beweging van Geert Grote in twijfel werden getrokken. Gerard beantwoordde de verdenkingen van ketterij, die in 1397 opnieuw waren opgelaaid, met Super modo vivendi devotorum hominum (Over de levenswijze van de devoten), een apologetisch boekje waarin de levenswijze van de broeders op knappe wijze wordt gelegitimeerd. De broeders hadden dan wel geen kloosterregel zoals ‘echte’ kloosterordes, zij waren wel degelijk door een band van onderlinge liefde en een gezamenlijke spirituele oriëntatie hecht verbonden, aldus Gerard. Niet op de laatste plaats door zijn grote juridische kennis was Gerards verdediging succesvol en slaagde hij erin het voortbestaan van de broederschap veilig te stellen. Maar deze politieke beslommeringen waren, zoals Zerbolt zelf schrijft, weinig geschikt voor de bevordering van het inwendige leven en de zo gewenste spirituele vereniging met God.